물에 의한 과포름산에 대한 손쉬운 탄소 고정

Scientific Reports 5권, 기사 번호: 14737(2015) 이 기사 인용

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탄소 고정은 식물과 기타 독립 영양 유기체의 광합성을 통해 자연에서 일반적으로 수행되는 이산화탄소(CO2)를 유기 물질로 전환하는 것을 의미합니다. 인공 탄소 고정 공정의 생성은 화학이 CO2 배출 감소와 관련된 중요한 환경 문제를 해결하기 위한 가장 큰 과제 중 하나입니다. 우리는 현재 0.2-0.4%의 입력 전력 변환 효율로 유전체 장벽 방전에 의해 CO2와 중성 pH의 물로부터 과포름산인 HCO2OH를 생성하는 전기 기반의 손쉬운 CO2 고정 공정을 개발했습니다. 이 방법은 자체적으로 인공 탄소 고정을 위한 유망한 미래 기술을 제공하며 연소 후 CO2 포집 및 저장 기술과 결합하여 확장될 수도 있습니다.

화석 연료의 광범위한 연소로 인해 대기 중 CO2 농도가 계속 증가함에 따라 지구 온난화에 대한 우려가 커지고 있습니다1. 많은 과학자들이 예측하는 바와 같이 현재 대기 중 CO2 농도 수준은 잠재적으로 인간이 의존하는 많은 자연 과정을 파괴하는 심각한 기후 변화를 일으킬 수 있습니다. 따라서 CO2 배출의 효과적인 감소는 정치 및 과학계 모두에서 긴급한 국제 의제입니다. 이를 위해 인공 탄소 고정 과정을 만드는 것은 화학의 가장 큰 과제 중 하나이며, 그 중 잘 알려진 예로는 광촉매 반도체2,3,4,5 및 미생물 CO2 고정5,6,7에 의한 인공 광합성이 있습니다. 이러한 과제의 성공 여부는 전반적인 탄소 고정 효율성뿐만 아니라 관련 시스템의 견고성과 상업적 생존 가능성에 달려 있습니다. 이 공정을 통해 높은 상업적 가치를 지닌 제품을 생산하는 것이 가장 바람직합니다. 예를 들어, 반도체 인공 광합성은 바람직하게는 소위 Z 방식에 따라 매우 복잡한 방식으로 CO2를 CO, HCO2H, CH4, CH3OH 등으로 변환합니다5. 그러한 시스템이 상업적으로 확장될 수 있는지, 그리고 충분히 오랜 기간 동안 강렬한 햇빛 아래에서 작동을 유지할 수 있는지는 의문입니다.

탄소 고정 문제와 밀접하게 관련된 또 다른 활발한 연구 분야가 있습니다. 즉, 동종8 또는 이종9, CO2의 촉매적 수소화입니다. CO2는 다양한 유용한 화합물을 제조하기 위한 재생 가능한 공급원료 역할을 하는 풍부한 C1 자원이지만, CO2와 관련된 높은 열역학적 및 운동학적 장벽을 극복하려면 효율적인 촉매가 전제조건입니다. 그 중에서도 메탄올은 다음에 따라 촉매 수소화에 의해 CO2로부터 파생될 수 있는 연료로서 광범위한 주목을 받고 있습니다.

그러나 이는 열역학적으로 내리막 반응을 나타내는 일종의 연료-연료 전환입니다. 이는 물을 수소원으로 사용하는 천연 탄소 고정 과정과 대조됩니다. 게다가, 촉매는 장시간 작동으로 인해 중독되거나 비활성화되는 경향이 있으며 회수 및 재생이 필요하여 상업적인 생존을 방해할 수 있습니다.

이 논문에서 우리는 유전체 장벽 방전(DBD)10에 의해 CO2와 물로부터 과포름산(PFA), HCO2OH로 식별되는 것을 생성하는 유망하고 전기를 기반으로 하는 손쉬운 CO2 고정 프로세스를 제안하고 시연합니다. 대기압 하에서 CO2와 함께 수밀 방전 갭에서 작동하도록 설계되었습니다. 그림 1 및 보충 그림 S1을 온라인으로 참조하십시오. 열역학적으로 오르막인 전체 반응은 다음과 같이 주어진다.

여기서 우리는 PFA의 미지 형성 엔탈피를 추정할 때 HCOOH + (1/2) O2 → HCO2OH에 대한 ΔH가 H2O + (1/2) O2 → H2O2에 대한 것과 거의 동일하다고 가정했습니다.

수밀형 DBD 장치의 개략적인 측면도.

확장할 수 없습니다. 자세한 내용은 보충 그림 S1을 참조하십시오.